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          環安學院師生在《德國應用化學》上發表最新研究成果

          發布時間:2024-03-05 瀏覽量:

          近日,我校最新研究論文“Spaced Double Hydrogen Bonding in an Imidazole Poly Ionic Liquid Composite for Highly Efficient and Selective Photocatalytic Air Reductive H2O2 Synthesis”在《德國應用化學》(Angewandte Chemie-International Edition )(IF:16.6)上在線發表。江蘇大學為第一完成單位,環境與安全工程學院碩士研究生程煜、教師金杰為共同第一作者,教師逯子揚為通訊作者。

          開發高性能和經濟環保的H2O2生產策略是解決當前環境和能源危機的新思路。光催化兩電子路徑的氧還原反應由于具有較低的熱力學能壘和較快的反應動力學,被認為是新一代可替代工業蒽醌工藝的一種很有前途的方法,但反應對氧氣濃度需求較高,而O2純化過程會帶來額外的成本,利用空氣中較低濃度的氧氣作為原料來生產H2O2是一種經濟又理想的方法。與空氣中其他氣體不同,O2分子具有很高的電負性,而帶正電荷位點的光催化材料將有望利用電荷引力從空氣中選擇性地捕獲O2。研究發現,咪唑離子液體材料不僅帶正電用來選擇性捕獲O2,而且咪唑環還可以充當光催化反應的活性位點。因此,對咪唑離子液體材料進行合理設計有望實現在空氣條件下高效光轉化O2產H2O2。

          圖1 SI-PIL-TiO2的制備原理圖

          該文通過在咪唑離子液體復合光催化劑(SI-PIL-TiO2)表面構建一種可與電子供體鹽酸左氧氟沙星(LEV)結合的隔位雙氫鍵(IC-H-bond),有效促進了催化劑活性位點對氧氣的選擇性捕獲,為在空氣條件下高效光合成H2O2提供了有效的策略。

          圖2 IC-H-bond影響下活性位點對氧氣的選擇性捕獲能力的探究

          由SI-PIL-TiO2表面的亞氨基團和LEV的羰基基團形成的IC-H-bond對空氣中O2的還原具有獨特優勢。首先,它能將咪唑活性位點的從被覆蓋狀態轉換為完全暴露狀態,以屏蔽電子供體的無序吸附和空氣中氮氣對活性位點的搶占。其次,IC-H-bond使得咪唑活性位點形成了更強的正電勢和更親和力的O2軌道結合模式,這為選擇性化學吸附O2建立一種獨特的具有競爭力的咪唑活性位點。最終,具有IC-H-bond作用的光催化體系在空氣中實現了1518μmol/g/h的H2O2產率,且達到了94.8%的總O2利用率和轉化效率,是沒有隔位雙氫鍵的光催化體系的16倍。

          圖3 IC-H-bond影響下光催化性能的考察和對比

          這項工作為高效利用空氣中的O2光轉化H2O2的應用打開了新的視角。研究成果得到了國家自然科學基金等項目的資助。(環境與安全工程學院)

          文章鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202400857

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